대구경북과학기술원(DGIST) 에너지공학과 이용민 교수와 한국전자통신연구원(ETRI) 공동 연구팀이 흑연‧실리콘 확산기반 전극에 사전리튬화 기술을 적용하여 고에너지밀도‧고안정성 전고체 전지용 전극을 개발했다고 11일 밝혔다.
 
연구 결과는 DGIST 에너지공학과 이종준 박사과정생과 PNNL(Pacific Northwest National Laboratory) 박사후연구원 진다희 박사, 그리고 ETRI 김주영 박사가 공동 1 저자로 참여했으며, ETRI와 공동 연구로 진행됐다.
 
연구 결과는 에너지 소재 분야 최상위 국제학술지 ‘Advanced Energy Materials’의 백 커버 표지 논문으로 선정되어 7월 7일 게재됐다. 또한, 본 연구는 과학기술정보통신부 한국연구재단 단계도약형 탄소중립기술개발 과제 및 나노 및 소재 기술개발사업의 지원을 받아 수행되었다.
  이번 전고체 전지는 이온을 전달해주는 전해질이 고체인 차세대 이차전지로, 불이 쉽게 나지 않고 안전성이 뛰어나다. 또한, 전고체 전지는 고용량 활물질의 사용이 가능하여 높은 에너지밀도를 가질 수 있어서 차세대 이차 전지로 주목받고 있다.
 
기존의 전고체 전지용 전극은 구성 요소가 복잡하여 에너지밀도 측면에서 한계가 있었다. 이에 DGIST-ETRI 연구팀은 이온을 전해질이 아닌 활물질 사이에서 확산시켜 전달하는 방식을 사용하는 새로운 방식의 전극을 개발한 바 있다. 이 구조의 전극은 대부분이 활물질로 구성되어 부피당, 질량당 에너지밀도 측면에서 강점을 가진다.
 
그러나 실리콘은 초기 충․방전 효율이 낮아 리튬의 손실과 용량 감소 문제가 있다. 이러한 문제를 해결하기 위해 DGIST-ETRI 연구팀은 흑연-실리콘 확산기반 전극에 사전리튬화 기술을 적용했다. 이 기술은 활물질에 리튬을 미리 삽입하여 처음 충전 시 발생하는 용량 손실을 보완하는 방법이다. 이렇게 하면 실리콘의 초기 용량 감소를 보완할 수 있을 뿐만 아니라 부피팽창이 완화되어 전극의 수명이 향상된다.
 
이같은 장점에도 불구하고 기존의 사전리튬화 기술은 액체전해질 기반 리튬 이차전지에서 개발되어 전고체 전지용 전극에 적용하기 어려웠다. 그러나 DGIST-ETRI 공동 연구팀은 간단하면서도 효과적인 사전리튬화 기술을 개발하여 이 문제를 해결했다.
 
이 새로운 기술은 확산기반 전극 안에 마이크로 리튬금속 입자를 균일하게 분산시켜서 리튬을 공급하는 방법이다. 전고체 전지를 만들 때 이 작은 리튬금속 입자가 흑연과 실리콘에 접촉하면서 자발적으로 리튬이 충전되는 반응이 일어난다. 이 기술은 기존의 복잡한 공정이 필요 없어서 공정이 간단해지는 장점이 있다.
 
이 새로운 사전리튬화 기술을 적용한 흑연-실리콘 확산기반 전극은 기존의 전극보다 초기 충방전 효율이 더 높아지고 전기화학적 성능도 향상됐다. 또한, 전극의 리튬화 과정에서 발생하는 부피팽창이 40% 가까이 줄어들어서 전극의 수명이 향상됐다.
 
DGIST 에너지공학과 이용민 교수는 “전고체 전지용 흑연-실리콘 확산기반 전극에 간단하지만, 효과적인 사전리튬화 기술을 개발 및 적용하여 고에너지밀도‧고안정성 전고체 전지용 전극 구현할 수 있었다”라며, “이 사전리튬화 기술을 활용으로 높은 수명 특성을 가진 고용량 실리콘 기반 전극을 구현하여 고에너지밀도 전고체 전지의 상용화 가능성을 높일 수 있을 것”이라고 밝혔다.
 
ETRI 스마트소재연구실 김주영 박사는 “고체전해질을 배제하며, 활물질 사이의 이온 확산을 활용하는 전고체 전극 설계를 2020년 세계 최초로 제시한 이후, 계속적으로 그 성능을 높여왔다. 앞으로도 지속적인 DGIST-ETRI 협력을 통해 더 우수한 전고체 전극 설계 기술을 제시할 수 있을 것”이라고 밝혔다.